Sie kam während ihrer Arbeit an mehreren Berliner Volksschulen 1913 mit der Montessori-Pädagogik in Berührung, begeisterte sich dafür und bildete sich auf dem Gebiet selbst weiter. Sie wurde Gründerin und erste Vorsitzende der Deutschen Montessori-Gesellschaft. Diese Gesellschaft – nach der italienischen Ärztin und Pädagogin Maria Montessori (1870–1952) benannt – verstand sich in Deutschland lange Zeit als eine Gegenbewegung zur Fröbel-Schule. Ausgangspunkt und Grundlage der Auffassungen war die durch Aktivität und Selbständigkeit erzielte Selbsterziehung der Kinder. Grunwald arbeitete viele Jahre als Lehrerin im Wedding und richtetet 1924 am Leopoldplatz das erste Volkskinderhaus ein. Am 14.4.1926 konnte in Wilmersdorf auf ihre Initiative hin die erste öffentliche Montessori-Klasse eröffnet werden. 1933 wurde sie von den Nationalsozialisten vom Schuldienst suspendiert. Sie war danach Erzieherin im Umschulungsheim für jüdische Kinder in Neuendorf. Am 19.4.1943 wurde Clara Grunwald mit einigen der ihr anvertrauten jüdischen Kinder mit dem 37. Todestransport in das Konzentrationslager Auschwitz deportiert, wo sie umkam.