Er unternahm als Begleiter von Kapitän Fitzroy eine fünfjährige Weltumseglung mit dem englischen Vermessungsschiff „Beagle“, während der er auch die Galapagos-Inseln, Tahiti, Neuseeland, Australien und Südafrika besuchte. Die Reise, auch einige Grundgedanken seines Großvaters, Erasmus Darwin, sowie des Nationalökonomen Thomas R. Malthus gaben den Anstoß zu seiner revolutionierenden Theorie „Über den Ursprung der Arten durch natürliche Auslese“, die 1859 erschien, 1871 „Die Abstammung des Menschen“. Darwin, der Begründer der modernen Evolutionstheorie, lebte seit 1842 auf seinem Landsitz Down als freier Forscher und gab zahlreiche weitere wissenschaftliche Veröffentlichungen heraus.