Simrock, Sohn eines Verlegers und Musikalienhändlers, besuchte das Gymnasium und studierte ab 1818 Jura und Germanistik in seiner Heimatstadt. In Berlin setzte er seine Studien 1822 fort. Ab 1823 war er im preußischen Staatsdienst beschäftigt. Simrock war 1826 Richter am Berliner Kammergericht in der Kreuzberger Lindenstraße und wohnte zu jener Zeit in der Dorotheenstraße 52 in Mitte. 1827 wurde seine Übersetzung des Nibelungenliedes publiziert. 1829 zog er in eine Wohnung am Petriplatz um. Er begrüßte die Julirevolution in Frankreich von 1830, schrieb das Gedicht "Die drei Farben" und mußte daraufhin den Staatsdienst quittieren. Er kehrte in seine Heimatstadt Bonn zurück, wo er sich auf sein Weingut Menzenberg zurückzog. 1850 wurde Simrock zum außerordentlichen Professor für deutsche Sprache und Literatur der Universität Bonn berufen. Einige seiner Lieder, wie "An den Rhein" und "Mein Herz, das ist ein Bienenhaus" aus dem Jahre 1830 wurden volkstümlich. Er sammelte Sagen und Märchen, die er in zahlreichen Anthologien, z. B. "Deutsche Volksbücher" (1839-1866) und "Das Heldenbuch" (1843-1847), verarbeitete. 1832 zog er sich auf sein Gut bei Bonn zurück. Simrock machte sich vor allem um seine Sammlungen althochdeutscher, mittelhochdeutscher und altnordischer Schriften verdient.