Er ist bekannt durch seine wegweisenden Arbeiten zur Elektrizität. 1775 erfand er den Elektrophor, mit dem man Ladungen von statistischer Elektrizität erzeugen konnte. 1776/77 wandte sich Volta der Chemie zu, untersuchte die atmosphärische Elektrizität und entwickelte Experimente, beispielsweise, wie man mit einem elektrischen Funken Gase in einem geschlossenen Gefäß entzündet. 1779 wurde er zum Professor für Physik an die Universität Pavia berufen; diesen Lehrstuhl behielt er 25 Jahre. Um 1800 entwickelte er die Voltasche Säule, die ein Vorläufer der elektrischen Batterie war und stationären Strom lieferte. Er stellte eine Spannungsreihe der Metalle auf und legte damit die wissenschaftlichen Grundlagen der galvanischen Batterie. Als Anerkennung für seine Leistungen auf dem Gebiet der Elektrizität ernannte ihn Napoleon 1810 zum Grafen. Ihm zu Ehren wurde die internationale gesetzliche Maßeinheit der elektrischen Spannung „Volt“ benannt.